二維MOFs(2D-Metal Organic Frameworks)是由金屬中心與有機配體相互連接而構成的二維材料,在結構和性質上具有出色的可調性。為了獲得新穎的結構和優異的性能,對二維MOFs生長機制進行深入認識是至關重要的。然而,由于二維MOFs的形成過程具有高度的動態性和復雜性,對其分步生長的過程進行監測,并在原子尺度理解其生長機理仍然是一大挑戰。
華東理工大學的劉培念教授課題組近年來聚焦于表面合成及反應機制研究,取得了一系列的研究成果(J. Am. Chem. Soc. 2018, 140, 570; Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 4617; Nat. Commun., 2018, 9, 2322; Nat. Commun. 2019, 10, 2414)。最近,他們設計了C3對稱的苯基炔氯前驅體分子,利用炔氯官能團中C-Cl鍵較高的穩定性,實現了多個C-Cl鍵的可控逐步脫除反應;并利用炔基和過渡金屬間較強的pπ-dπ作用來穩定金屬有機中間體,成功實現了Au(111)表面上炔-金屬二維MOFs的分步生長過程監測,并在原子尺度闡明了二維MOFs形成的逐步反應機理。
相關成果近期以“Atomic-Scale Visualization of Stepwise Growth Mechanism of Metal-Alkynyl Networks on Surfaces”為題在線發表于J. Am. Chem. Soc. 2020. https://doi.org/10.1021/jacs.0c04311